大气二氧化碳（CO2）是最重要的人为温室气体，其空间分布的不均一性是阻碍区域尺度准确反演CO2排放的关键问题之一。秦岭是我国南北地区重要的地理分界线，在这个地理和生态关键区进行大气CO2及其碳同位素（13C、14C）的综合立体观测并解析其来源，有助于评估区域碳排放，服务国家“双碳”战略。

　　中国科学院地球环境研究所核环境安全与碳排放监测团队在秦岭北麓的陕西关中平原区域生态环境变化与综合治理国家野外科学观测研究站开展为期两年的大气CO2连续观测和14CO2定期观测，并利用无人机平台在冬夏季采集不同高度的气体，进而进行大气CO2及其碳同位素（13C、14C）的垂直观测（< 2000 m）（图1），以此揭示了秦岭北麓大气CO2的时空变化特征、不同来源的贡献以及传输的影响。具体结果如下：

　　（1）近地面（20米）高精度Picarro在线观测表明，观测期间（2021年3月-2023年2月）大气CO2年均浓度为442.2±16.3 ppm，年增加4.7 ppm（i.e., 1.1 %）（图2a）。CO2浓度在夏季最低（433.5±13.3 ppm）且日振幅最大（图2b）。冬季CO2小时浓度最高值的出现时间（10:00）滞后于其它三个季节（05:00-07:00）。各季节工作日和非工作日CO2小时浓度的日内变化趋势一致，但浓度在工作日普遍更高。工作日和非工作日的日均浓度在冬季差异显著。垂直观测表明，夏季大气CO2浓度主要随海拔高度的增加呈下降趋势，而初冬时期CO2浓度先升高后逐渐下降，在100~500 m处达到峰值（443.4±0.4~475.7±0.5 ppm）（图4a、4d）。

　　（2）14C观测结果表明，秦岭北麓超过背景水平（417.0 ppm）的大气CO2主要来源于化石源CO2（CO2ff）排放（67.0±26.8 %），且CO2ff的浓度在冬季最高（图3b）；夏季负的生物源CO2（CO2bio）值表明秦岭植被对大气CO2的吸收作用（图3b）。初冬观测期大气CO2ff浓度随海拔升高呈现先增加后逐渐降低的趋势，冬夏季观测期CO2bio浓度随海拔升高而降低（图5）。结合δ13C的观测表明初冬CO2ff主要来自煤炭燃烧（81.2±3.4 %）（图5）。CO2bio和ΔCO较强的相关性显示生物质燃烧是冬季CO2bio的重要贡献者（图6a）。此外，ΔCO:CO2ff值与先前观测相比降低表明研究区域的燃烧效率正在提高（图6b）。

　　（3）秦岭北麓较高浓度的大气CO2主要来自西安本地和秦岭南部气团的短距离传输，这种传输也被在100~500 m处观测到的CO2和CO2ff浓度峰值所证实（图4d、图5）。

　　研究成果连续发表于环境领域国际知名刊物Science of The Total Environment，第一作者分别为博士研究生刘婉玉和西安地球环境创新研究院职工梁单，通讯作者为牛振川研究员。研究受国家自然科学基金（42173082、42330114）、中国科学院先导专项（XDA23010302）和陕西省自然科学基础研究计划（2024JC-JCQN-34）的共同资助。

　　Liu, W., Niu, Z*., Feng, X., Zhou, W., Liang, D., Lyu, M., Wang, G., Lu, X., Liu, L., Turnbull, J.C., 2024. Atmospheric CO2 and 14CO2 observations at the northern foot of the Qinling Mountains in China: Temporal characteristics and source quantification. Science of The Total Environment, 170682. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.170682.

　　Liang, D., Niu, Z*., Zhou, W., Wang, G., Feng, X., Lyu, M., Lu, X., Liu, W., Qu, Y., 2024. Vertical measurements of atmospheric CO2 and 14CO2 at the northern foot of the Qinling Mountains in China. Science of The Total Environment, 171200. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.171200.

　　图1. 秦岭北麓大气CO2及其碳同位素（13C、14C）的综合立体观测研究

　　图 2. 秦岭北麓近地面观测期间（a）大气CO2日均浓度变化和（b）各季节大气CO2小时浓度变化

　　图 3. 秦岭北麓近地面观测期间（a）大气Δ14CO2变化和（b）CO2ff和CO2bio浓度变化

　　图 4. 秦岭北麓观测期间大气CO2、Δ14C和δ13C的垂直变化

　　图 5. 秦岭北麓初冬观测期燃煤源CO2（CO2ff-coal）、机动车源CO2（CO2ff-vehicle）和CO2bio的垂直变化

　　图 6. 秦岭北麓观测期（a）CO2bio与ΔCO的相关性和（b）CO2ff与ΔCO的相关性