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地球环境研究所对二次有机气溶胶形成机制研究取得进展
【发布时间:2022年11月21日 】【来源:中科院地球环境研究所】

       二次有机气溶胶(SOA)对我国典型城市重霾期间PM2.5质量浓度贡献显著。挥发性有机物(VOCs)是形成SOA的重要前体物之一。氢过氧化酯作为VOCs大气光化学反应的重要中间体,对SOA的形成具有重要作用。因此,探究氢过氧化酯聚合形成低聚物的反应机制,对大气污染防治具有重要的理论和现实意义。

  近期,中国科学院地球环境研究所黄宇团队采用量子化学计算方法,详细讨论四种氢过氧化酯(HC(O)OCH2OOH, anti-/syn-HC(O)OCH3CHOOH HC(O)O(CH3)2COOH)与Criegee中间体聚合形成低聚物的反应机理与动力学性质,发现:(1Criegee中间体在与氢过氧化酯的聚合反应中,能够作为重复单元,发生连续加成反应(图1);(2Criegee中间体与氢过氧化酯的低聚反应自发进行且强放热,放热性随甲基取代基数目的增加而显著降低(图2);(3低聚物的饱和蒸气压和饱和浓度随Criegee中间体加成数目的增加而单调减少。研究结果深化了氢过氧化酯聚合形成低聚物反应机制的传统认识,对提高模式预测的精确度、准确评估人为源排放对SOA生成的贡献具有重要意义。

  该成果发表于Atmospheric Chemistry and Physics期刊,陈龙副研究员为第一作者,黄宇研究员为通讯作者。该工作得到国家自然科学基金(42175134, 41805107)、中国科学院先导项目(XDA23010300 and XDA23010000)和中科院“西部之光”(XAB2019B01)等资助

  文章链接:

  https://acp.copernicus.org/preprints/acp-2022-376/

   

  图1. M06-2X/ma-TZVP//M06-2X/6-311+G(2df,2p)水平上Criegee中间体CH2OO与氢过氧化酯HC(O)OCH2OOH聚合反应势能剖面图

   

  2. M06-2X/ma-TZVP//M06-2X/6-311+G(2df,2p)水平上不同Criegee中间体与氢过氧化酯HC(O)OCH2OOH聚合反应势能剖面图

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